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研究背景

礦物碳酸鹽化反應的反應性是研究二氧化碳礦物封存的理論基礎，其中水在該反應中的作用備受關注，但尚無定論。在實際礦物封存相關的地下條件下，CO₂以超臨界形式存在，水僅以微量形式溶解于CO₂，因此探究該條件下水對于超臨界CO₂反應性的影響對于了解該碳封存反應的效率十分重要。

近日，bat365在线平台官方网站東思嘉助理教授、趙良教授團隊與天津大學地球系統科學學院的滕輝教授（Hui Henry Teng）在Applied Geochemistry上發表題為Physical and chemical effects of H₂O on mineral carbonation reactions in supercritical CO₂，解析了水在超臨界CO₂體系碳酸鹽化反應中起到的作用，文章入選了Applied Geochemistry雜志的Editor's Choice主編精選系列，被賦予半年的Open Access。

文章要點

本研究利用自主建造的原位拉曼反應裝置，在碳酸鹽化反應進程中通過拉曼光譜連續原位監測礦物相變化，避免了高溫高壓實驗開釜後産物由于溫壓降低和接觸空氣可能産生的礦物相變化。在此實驗基礎上，通過多組對照實驗揭示了水在碳酸鹽化反應中的物理化學效應，其中包括：（1）含鎂礦物中是否含有礦物結晶水；（2）反應條件中是否存在自由水分子；（3）反應條件中是否存在與水分子極性相近的有機溶劑，以提供水分子可提供的極性，但不産生水分子電離生成的H⁺，從而分離水的極性效應與電離效應。研究結果表明，在沒有礦物結晶水的情況下僅在含自由水分子條件可發生礦物碳酸鹽化，含結晶水的含鎂礦物在無水、無有機溶劑下亦不發生碳酸鹽化反應，但是可在僅含有機溶劑的條件下生成碳酸鹽，且在330小時之内發生了40-50%的碳酸鹽化。本研究通過新型原位拉曼反應裝置，深入探讨了水在礦物-超臨界CO₂反應中的物理化學效應，對于理解礦物碳酸鹽化反應的動力學原理具有重要意義。

圖1. 原位拉曼反應裝置示意圖及水鎂石-水-超臨界CO₂反應的原位拉曼譜圖

圖2. CaO，Mg(OH)2，MgO在無水、甲酰胺、水條件下分别與超臨界CO₂反應産物的拉曼譜圖（左）和FTIR譜圖（右）

文章信息

Dong, S., Xing, T., Zhao, L., Zhu, C., Yao, X., Zhao, S., & Teng, H. H. (2023). Physical and chemical effects of H2O on mineral carbonation reactions in supercritical CO2. Applied Geochemistry, 155, 105668.

全文鍊接：

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2023.105668

第一作者：東思嘉

通訊作者：趙良*

單位：bat365在线平台官方网站