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學院朱嘉教授、朱鵬臣助理教授與大連理工大學王敏煥副教授合作，于2024年4月17日在國際知名期刊Chemical Engineering Journal上發表題為“Regulating the perovskite/_C60 interface via a bifunctional interlayer for efficient inverted perovskite solar cells”的研究論文，提出一種基于三氟甲氧基-苯乙胺碘材料雙功能插層，并将其作用于反型鈣钛礦電池中的鈣钛礦/富勒烯界面。該方案有效降低該界面處的非輻射複合損失，并重整不匹配的界面能級排列，将反型鈣钛礦電池的轉換效率提升至24.7%，且有效提升了器件在光照、濕度、高溫等加速老化條件下的穩定性。

【研究背景】

作為一種新興的太陽能光電轉換技術，鈣钛礦光伏具有高效率、低成本、易于制造的特點。相對于正型鈣钛礦電池（n-i-p），反型結構（p-i-n）由于更低的制備成本和更高的器件穩定性而擁有廣闊的商業應用前景。然而，反型電池中鈣钛礦/富勒烯（C₆₀）界面處顯著的非輻射複合損失和能級排列不匹配限制了器件的性能和長期穩定性。本文旨在該界面引入具有雙功能的修飾材料，能夠同時緩解非輻射損失和界面能級适配兩個問題，并以此提升反型鈣钛礦電池的轉換效率和穩定性。

【圖文解讀】

作者首先對采用插層材料（target）和不采用插層材料（control）的鈣钛礦膜層進行表征。X射線衍射（XRD）譜圖顯示，插層材料并未導緻新相生成，說明該胺鹽的引入并未形成低維鈣钛礦相。穩态光緻發光（PL）光譜則進一步證實了這個結論，control和target樣品均隻有一個788nm左右的發光峰，在500-650nm的範圍内（此範圍通常是低維鈣钛礦的發光區間）沒有探測到發光峰的存在。因此，以上數據說明，該材料是以分子的形式存在而非低維鈣钛礦。此外，飛行時間二次離子質譜（TOF-SIMS）和X射線光電子能譜（XPS）等數據表明，該插層材料僅存在于鈣钛礦膜層表面，并未擴散至鈣钛礦膜層的體相中去（圖1）。

圖1. 鈣钛礦膜層的表面性質和元素分布

随後，作者對鈣钛礦表界面的複合行為進行表征。作者采用穩态PL光譜和時間分辨的光緻發光（TRPL）光譜對control和target條件下的鈣钛礦膜層及鈣钛礦/C₆₀界面進行表征。由圖2可知，在僅有表面和形成界面的兩種條件下，target的熒光強度和載流子壽命均得到了大幅增加。在該測試的激發強度下，光生載流子的複合以缺陷主導的複合路徑為主，熒光強度和載流子壽命的增加，說明了插層材料對表面和界面存在的以缺陷主導的非輻射複合均有較強抑制作用。熒光量子産率（PLQY）和空間限制電荷（SCLC）的測試結果進一步證實了該結論。綜上，三氟甲氧基-苯乙胺碘材料的引入，不僅對存在于鈣钛礦表面的多種缺陷具有較強的鈍化作用，并且在蒸鍍C₆₀膜層形成界面後，還能夠進一步降低界面缺陷态的形成。

圖2. 鈣钛礦膜層表面的載流子複合行為

緊接着，作者利用紫外光電子能譜（UPS）對control和target條件下，鈣钛礦的界面能級進行了相應表征。由數據可知，插層材料的引入改變了鈣钛礦表面的載流子特性，降低了少子——空穴的數量，因此可進一步減少光生載流子在界面的複合。此外，在target的情況下，鈣钛礦和C₆₀材料的導帶底更為靠近，電子在該界面的傳輸會更加高效。該結論也同時被原子力顯微鏡（AFM）和瞬态光電流（TPC）測試數據所證實（圖3）。

圖3. 鈣钛礦電池界面能級排布和界面載流子動力學

最後，作者比較了control和target條件下的鈣钛礦器件性能。由圖4可知，target器件的平均開路電壓（V_oc）約為1.142V，與control器件 (1.089V) 相比增加了約 53mV。Target器件在反掃描時平均效率為23.4%，最高效率為 24.7%，具體參數為：短路電流密度（J_sc）為 25.08mA /cm²，V_oc為1.146V，FF為85.53%。并且target器件表現出良好的運行穩定性，在一個太陽光強下最大功率點追蹤（MPPT）超過600小時後效率沒有表現出明顯下降，而對照器件在MPPT超過330小時後效率僅保持初始值的約50%。以上這些結果均凸顯了此插層材料在提高反型鈣钛礦太陽能電池性能和穩定性，以及加速光伏行業商業化方面的潛力。

圖4. 反型鈣钛礦電池的性能及穩定性

【文章鍊接】

Regulating the perovskite/C₆₀ interface via a bifunctional interlayer for efficient inverted perovskite solar cells.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151403