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2024年5月8日，bat365在线平台官方网站王曉君助理教授團隊在Cell Press旗下期刊Joule上發表了題為“Hierarchical Design Enables Sufficient Activated CO₂ for Efficient Electrolysis of Bicarbonate to CO”的研究成果。

該研究系統探讨了如何在高電流條件下提高碳酸氫鹽電解槽（BCE）中二氧化碳（CO₂）的還原法拉第效率（FE）。研究團隊提出了一種分子水平和系統水平相結合的分層級設計策略，這種策略顯著提升了BCE中CO₂還原的FE。此外，研究還成功地利用K₂CO₃與KHCO₃的相互轉換直接耦合了模拟尾氣中的碳捕獲與轉化，顯著降低了CO₂轉化過程的能耗。

論文的第一作者為bat365在线平台官方网站碩士生申夢鑫和基立峣、加州大學洛杉矶分校博士生程東方。bat365在线平台官方网站王曉君助理教授、朱嘉教授為論文的共同通訊作者。

随着社會經濟的發展，CO₂過度排放引發的生态問題日益凸顯，溫室效應和極端氣候事件威脅着全球生态環境和人類健康。在這一背景下，利用可再生電能将CO₂轉化為高附加值産品的技術顯得尤為重要，不僅可以減緩全球變暖，還有助于推動資源的循環利用和儲存。

目前，電催化CO₂還原技術在減少CO₂排放方面取得了一定的進展，但其仍然依賴于高純度的CO₂氣體作為反應原料。然而，工業廢氣中的CO₂體積分數通常較低，這就需要在反應前對廢氣中的CO₂進行捕集和純化，以實現高效的CO₂轉化。目前最常用的CO₂捕獲和釋放方法是溶液吸收法，但在CO₂釋放過程中的高能耗限制了其工業應用。

在這一挑戰下，碳酸氫鹽電解槽（BCE）技術為解決方案提供了新思路。BCE技術通過将KHCO₃溶液直接引入陰極電解槽，在電解槽内與陽極産生的質子結合，原位産生并還原CO₂，從而避免了CO₂加熱釋放的高能耗過程，顯著降低了整個過程的能耗。盡管BCE技術在電流密度和産物選擇性上已取得顯著進展，但在一般工業應用所需的200 mA cm^-2電流密度下，效率仍不盡如人意，需要進一步提升以滿足工業應用的要求。

作者發現在傳統碳酸氫鹽電解槽中，催化劑對于低濃度CO₂的吸附能力不強，電化學還原原位産生的OH^-也會阻礙CO₂向催化劑表面的傳質，最終導緻催化劑表面吸附活化的CO₂數量不充足，隻能依靠分解水實現在大電流下的工作，是大電流下FE較低的主要原因。在該工作中，作者采用了一種分層級設計策略，在分子水平上選用了具有更強CO₂吸附能力的單原子催化劑 CoPc@CNT，在系統水平上，通過陰極電解質穿梭流動策略進一步促進了CO₂的傳質，通過兩種方法的結合，有效提升促進了CO₂在催化劑表面的吸附活化，從而大幅提升了大電流下碳酸氫鹽電解槽的FE。

圖1：碳酸氫鹽電解槽（BCE）分層級設計策略示意圖

圖２：分子級策略－通過單原子催化劑（CoPc@CNT）增強對CO₂的吸附

圖３：分子級策略應用于傳統碳酸氫鹽電解槽（BCE）

圖４：系統級策略陰極電解質穿梭流動進一步促進CO₂傳質

圖５：分層級設計BCE的實際應用展示

該成果标志着碳酸氫鹽電解槽電催化轉化技術取得了重要進展，對于環境保護、資源利用和經濟可持續發展具有重要意義，并有望應用于未來的碳減排工作。

相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.04.006