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近日，bat365在线平台官方网站金豔副教授團隊在期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Preformation of Insoluble Solid-Electrolyte Interphase for Highly Reversible Na-Ion Batteries”的研究成果。該工作系統地研究了鈉離子電池中固體電解質界面（SEI）組分和溶解度之間的量化關系，并開發了一種簡易有效的預先構築不溶SEI策略，實現了兼容商業電解液的高效長壽命鈉離子全電池。

研究背景

鈉離子電池具有資源豐富、成本低廉的優勢，其循環壽命高度依賴于SEI的穩定性。理想的SEI應具有穩定的鈉離子傳導能力和電子絕緣性，同時SEI保持不溶解，以避免SEI反複形成和電解液持續分解副反應。然而，鈉離子電池中SEI的溶解度高，導緻了較低的庫倫效率和較短的循環壽命。目前對于SEI溶解的基礎認知仍然較為缺乏，為開發高效長壽命的鈉離子電池帶來了挑戰。

文章要點

作者首先通過解耦SEI組分與電解液成分對SEI溶解度的影響，調控電解液鹽濃度（低濃度0.2 M、傳統濃度1M和高濃度4M）獲得不同組分的SEI，進而在同一種電解液中研究不同組分SEI的溶解度。結合電化學定量、ICP定量和XPS表征發現，富含有機組分SEI的溶解度是富含無機組分SEI的3.2倍。

圖1.設計策略：解耦SEI組分與電解液成分對SEI溶解度的影響

圖2.元素分析探究不同組分SEI的溶解趨勢

基于此發現，作者進一步開發了一種簡易且高效的預先構築不溶SEI的策略，即在高濃度電解液中對硬碳負極預處理，預先構築富含無機組分的不溶SEI，以抑制循環過程中SEI的持續溶解和過度生長。該策略可以兼容商業電解液1 M NaPF₆ in PC，高載量HC||NaMn_0.33Fe_0.33Ni_0.33O₂全電池在900次循環後保持80.0%的高容量保留率，并實現了99.95%的高平均庫侖效率，是目前鈉離子全電池領域的最高記錄之一。同時，預先構築不溶SEI的全電池首周庫倫效率提升了近10%，驗證了該策略可有效抑制SEI過度生長，且提升了全電池的放電容量。作者進一步評估了該策略在其它電極和電解液中的優異性能，驗證了該策略在鈉離子電池中的普适性。

圖3.預構不溶SEI實現高度可逆鈉離子全電池

總結與展望

本工作系統地構建了SEI組分和SEI溶解度之間的量化關系，并由此開發了一種預先構築不溶SEI的策略，實現了高效長壽命的鈉離子全電池，提供了一種設計和構建穩定SEI以實現高性能二次電池的新方法。bat365在线平台官方网站金豔副教授、朱嘉教授為文章的共同通訊作者，bat365在线平台官方网站畢業生費敏飛、齊樂為文章的共同第一作者。該工作受到國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金、中央高校、江蘇省特聘教授等項目的支持，并得到固體微結構物理國家重點實驗室、關鍵地球物質循環前沿科學中心等平台的大力支持。

論文信息

Minfei Fei^†, Le Qi^†, Shujuan Han, Yue Li, Hanchen Xi, Zhichao Lin, Jingyang Wang, Caterina Ducati, Manish Chhowalla, Ramachandran Vasant Kumar, Yan Jin*, Jia Zhu*, Preformation of Insoluble Solid-Electrolyte Interphase for Highly Reversible Na-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202409719

DOI: 10.1002/anie.202409719

https://doi.org/10.1002/anie.202409719